Jacob ja Evie Fryen muodostama salamurhaajatiimi vie pelaajan 1800-luvun Lontoon läpi. Matkan aikana pääset ohjaamaan kaksikkoa erilaisissa tehtävissä: Jacob haluaa vallata Lontoon itselleen, kun taas Evie haluaa keskittyä Apple of Edenin löytämiseen johtaviin kiltatehtäviin. Assassin’s Creed Syndicatessa selviytyminen edellyttää hiiviskelyä, taitoa ja teräviä vaistoja. Ubisoft hyvittelee Assassin’s Creed Unitya sijoittamalla Assassin’s Creed -sarjan seuraavan pelin tapahtumat Lontooseen. Kehityksessä on hyödynnetty sarjan parhaat elementit, jotka on yhdistetty AC Syndicate -pelin uusiin toimintoihin. Pelissä ohjataan tarinan läpi ensimmäistä kertaa kahta hahmoa.
Kahden pelattavan hahmon mukanaolo saa pelin tuntumaan erilaiselta, sillä kummankin hahmon tehtävissä on hyödynnettävä erilaisia taitoja. Jacob on päättänyt perustaa Lontoon valtaamiseksi oman jengin, jonka taistelutaitoja kehitetään pelin edetessä. Evie puolestaan haluaa auttaa salamurhaajien kiltaa tehtävässään paikantaa Apple of Eden. Evien tehtävissä vaaditaan enemmän hiiviskelyä. Pelissä on tarinan pääjuoneen liittyvien tehtävien lisäksi runsaasti erilaisia sivutehtäviä.
Sivutehtävien aikana pelaajan hahmo tapaa monia 1800-luvun Lontoon merkkihenkilöitä, kuten Charles Dickensin ja kuningatar Victorian. Assassin’s Creed- sarjaan jo aiemmin tutustuneet eivät tule yllättymään, sillä pelissä tehdään suurimmaksi osaksi sarjan muista peleistä jo tuttuja asioita. Jännittävistä salamurhista ja taisteluista irtoaa kuitenkin reilusti viihdettä, joten AC Syndicate on kokeilemisen arvoinen.
Salamurhaajasisarukset tutkivat 1800-luvun Lontoota.
